锂硫电池以硫转换反应为核心，具有高能量密度和成本优势，是下一代储能技术极具潜力的候选者之一。然而在实际运行过程中，硫转换反应的动力学通常较为缓慢，限制了电池的实际性能。单原子催化剂，尤其是新兴的高熵单原子催化剂能够有效提升硫转换反应动力学，但其背后的化学机制尚未明晰，常被简单归结为协同或熵增效应。这种模糊的认识极大地阻碍了单原子催化剂的设计与性能优化。
中国科学院金属研究所先进炭材料研究部科研人员在前期研发高效锂硫电池催化剂的基础上（Nat. Commun. 2017,8,14627;J. Energy Chem. 2021,54,452;Energy Storage Mater. 2022,51,890;Adv. Funct. Mater. 2024,34,2308210.），采用第一性原理计算与实验方法相结合，揭开了这一“黑箱”，在单原子催化剂领域取得新进展。研究发现中心金属原子间的长程相互作用是影响催化性能的关键。基于这一新认知，研究团队实现了对高熵单原子催化剂元素种类和占比的精准定位，有效促进了硫转换反应，显著提升了锂硫电池性能。研究成果近期以“The Role of Long-Range Interactions between High-Entropy Single-Atoms in Catalyzing Sulfur Conversion Reactions”为题发表于材料领域的《Advanced Materials》，因学术价值、创新性、应用潜力入选了扉页论文（Adv. Mater. 2025,37,2413653，图1）和 “Editor's Choice”文章。
该研究发现并验证了不同中心金属原子间存在非键合作用的长程相互作用，作用范围在亚纳米距离内（图2）。这种长程相互作用影响中心金属原子的d电子占据状态，导致非典型价态。熵的增加进一步促进了中心金属原子中d电子和基底碳原子中π电子的重排。根据这些新认知在第四周期过渡金属中筛选出了五个潜在的高性能中心金属原子（Mn,Fe,Co,Ni,Cu），基于此设计的高熵单原子催化剂可有效地调节硫化物的吸附和转化反应动力学，同时提高被吸附硫化锂的电子导电性。所组装的锂硫电池在10 C的高倍率下具有800 mAh g-1的初始容量，并可稳定循环200圈以上（图3）。这一研究成果为单原子催化剂的进一步发展提供了重要的理论支撑，并有望推动高比能锂电池技术的突破与创新。
金属所博士生张煜为论文第一作者，李峰研究员、孙振华研究员和于彤副研究员为论文的通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和博士后创新人才支持计划等项目的支持。
图1. 论文扉页
图2. 高熵单原子催化剂种长程相互作用示意图
图3. 锂硫电池性能
