近日,中国科学院大连化学物理研究所超快时间分辨光谱与动力学研究组研究员金盛烨、研究员田文明等在高压环境下光生载流子输运研究中取得新进展。该团队通过时空分辨荧光扫描成像技术,实现了高压环境下载流子输运的直接观测,并发现钙钛矿在高压环境下仍然可以保持良好的载流子输运性能。
压力作为重要的热力学影响因素,可以有效缩短原子间距,增强电子轨道耦合,进而改变物质的电子和晶体结构,从而揭示材料结构与性能的关系,并在发现新结构、新现象和阐释新机制方面发挥着重要作用。研究发现,压力可以有效改变钙钛矿材料的光电特性,并且在一定的压力范围内可以提升器件的光电性能。钙钛矿材料的载流子寿命,载流子迁移率和迁移距离是决定器件性能的重要参数。因此,了解这些核心参数在压力作用下如何变化,对于理解压力对钙钛矿器件光电性能的影响至关重要。高压下材料性质研究主要在金刚石对顶砧压腔内完成,受到压腔空间以及传压介质限制,采用传统方法测量高压下载流子输运性能具有巨大挑战。
本工作中,该团队通过将金刚石对顶砧与时空分辨荧光扫描成像等技术相结合,在高压环境下直接观测到三维钙钛矿MAPbI3单晶中的载流子输运过程,并发现在0.4至5.7GPa压力范围内,三维钙钛矿MAPbI3单晶的扩散系数比常压提高30%以上,载流子依然可以保持5至8 m迁移距离。同时,团队结合高压下X射线衍射和拉曼光谱等表征技术,证明了MAPbI3单晶在0.3至0.4GPa发生了由四方相到立方相的结构转变,在大约3GPa发生了等结构相变。本工作揭示了压力对三维钙钛矿MAPbI3载流子输运的影响,并为利用压力来调节或优化钙钛矿的光电特性提供了新思路。
相关研究成果以“Excellent Carrier Transport Property of Hybrid Perovskites Sustained under High Pressures”为题,于近日发表在《美国化学会能源快报》(ACS Energy Letters)上。该工作的第一作者是大连化物所联合培养博士研究生尹延峰。上述工作得到国家重点研发计划“纳米科技”重点专项、国家自然科学基金、中科院青年创新促进会等项目的支持。