中科院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心马秀良研究团队在氧化物铁电材料中发现半子(Meron,也有音译为麦纫)拓扑畴以及周期性半子晶格。这一发现是继通量全闭合(Science 2015)之后,该研究团队在有关铁电材料拓扑畴结构方面的又一项重要突破,为与铁磁材料类比的结构特性再添新的实质性内容,也为探索基于铁电材料的高密度信息存储器件提供了新思路。2020年6月1日,Nature Materials以“Polar meron lattice in strained oxide ferroelectrics”为题在线发表了该研究成果。该项工作由马秀良、朱银莲、王宇佳、冯燕朋、唐云龙等人共同设计和完成。
拓扑畴结构具有拓扑保护性,可使数据得以长时间保存,在非易失性信息存储方面具有重要应用价值。然而,铁电材料中的拓扑畴一般都包含本体对称性不允许的连续极化旋转。如何突破铁电极化与晶格应变的相互制约,实现极化反转与晶格应变的有效调控,获得有望用于超高密度信息存储的结构单元,是当今铁电材料领域面临的一个基础性科学难题。
该研究团队经过长期的学术积累,近年来在解决上述基础科学难题方面相继取得突破。他们曾实施应变调控在钪酸盐衬底上构筑出一系列超薄的铁电PbTiO3/SrTiO3多层膜,利用具有原子尺度分辨能力的像差校正电子显微术,不仅发现通量全闭合畴结构及其新奇的原子构型图谱,而且观察到由顺时针和逆时针闭合结构交替排列所构成的大尺度周期性阵列(Science 2015)。在此基础上,美国加州大学伯克利分校的科学家利用同样的电子显微学方法,在相同成分、不同应变条件下的PbTiO3/SrTiO3超晶格体系中发现了铁电涡旋畴阵列(Nature 2016);团队成员唐云龙博士在2017-2019年访问美国伯克利国家实验室期间与合作者一道在PbTiO3/SrTiO3超晶格中发现了电极化斯格明子晶格(Nature 2019)。
半子是拓扑荷为 1/2的非平面型拓扑畴结构。铁电材料中周期性半子晶格的发现是该研究团队在前期应变调控方法的基础上,通过像差校正电子显微成像并结合相场模拟,使得半子结构所特有的面外极化与面内极化一同在实空间呈现出来。他们在外延生长在SmScO3衬底上的超薄PbTiO3薄膜(5nm)中不仅发现面内汇聚型和面内发散型半子,而且发现反半子结构,以及半子与反半子组合后发生湮灭所形成的拓扑荷为零的畴结构。通过对像差校正显微图像中离子位移的定量分析,发现半子和反半子按照一定的规律形成晶格(会聚型半子形成8nm 8nm的二维周期性正方晶格)。相场模拟表明形成半子晶格有利于降低体系的弹性能,从而使得包含半子晶格的模型比随机分布的半子模型能量更低。
该项工作进一步完善了通过失配应变调控铁电材料拓扑畴结构的重要性和有效性,揭示了极化体系中的电偶极子在一定条件下具有类似特殊凝聚结构的准粒子行为,对探索基于铁电材料的高密度非易失性信息存储器件具有重要意义。同时,新型铁电拓扑畴得以在实空间以直观的形式呈现,这表明具有亚埃尺度分辨能力的像差校正电子显微术以及在此基础上的定量分析是科学家认识物质结构和自然规律的有力手段。
图1:外延生长在SmScO3衬底上的PbTiO3超薄膜中会聚型半子的面内应变和晶格旋转信息(a, b, c);会聚型和发散型半子交替排列所形成的周期性半子晶格示意图(d)。
图2:半子晶格的原子尺度信息。(a)三维展示图;(b)截面样的离子位移图;(c)平面样的离子位移图;(d)平面离子位移图中一个半子的放大图。
图3:半子晶格的相场模拟结果。(a)三维展示图;(b, c)汇聚型和发散型半子的截面极化矢量图;(d)半子和反半子的平面极化矢量图;(e, f)图d中两个半子的三维极化矢量图。
图4:随机半子模型的相场模拟结果。(a)水平截面图;(b-e)图a中四个区域的极化矢量和拓扑密度分布图;(f-i)这四个拓扑畴结构的三维极化矢量图。