近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心研究员高敦峰、研究员汪国雄、中国科学院院士包信和等在一氧化碳(CO)电催化转化方面取得新进展,实现了高活性、高选择性和高稳定性CO电解制多碳(C2+)燃料和化学品。
利用煤、天然气和生物质衍生的CO合成乙烯等高值燃料和化学品是一条重要的非石油路线。费托合成等传统的CO热催化转化路线需要通过水气变换反应提高H2/CO比例,排放出大量CO2。此外,在合成气转化反应中通常有20%至50%的CO转化为CO2和甲烷,进一步增加了碳排放。因此,亟需发展更加绿色、可持续的CO催化转化新路线。
大连化物所实现一氧化碳高效电解制多碳燃料和化学品
可再生能源驱动的电催化过程以水作为氢源,可在温和条件下实现CO电解转化,同时利用还原电极电势条件在根本上阻止了CO分子向CO2转化的副反应路径。本工作中,团队利用具有高密度晶界的铜催化剂和碱性膜电极电解器/电堆,实现了高效CO电解制C2+产物。在总电流密度为5A/cm2时,C2+产物法拉第效率达到87%,无CO2和甲烷等C1产物生成,C2+产物收率达到85%。该过程电解性能高,与热催化合成气转化相比具有更高的CO转化速率和C2+收率。工况拉曼光谱和密度泛函理论计算结果表明,铜纳米颗粒催化剂上的丰富晶界位点促进了碳-碳偶联。团队进一步组装了5节100cm2的碱性膜电堆,其电解功率最高达到5.8kW,在总电流为400A时,C2+生成速率为118.9mmol/min,乙烯生成速率达到1.2L/min。该研究表明CO电解是CO催化转化制高值C2+燃料和化学品的一条实用路线。
相关研究成果以“CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的共同第一作者是大连化物所已毕业博士研究生李合肥、博士后魏鹏飞和助理研究员刘天夫。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、大连化物所创新基金等项目的支持。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-49095-2